優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和耐毒性等關(guān)鍵性能指標對開發(fā)實用型的單原子催化劑至關(guān)重要。鉑基催化劑憑借其優(yōu)異的催化活性被廣泛應(yīng)用于VOCs的催化氧化，然而，實際工況下VOCs廢氣組分復雜，鉑單原子催化劑由于高暴露的原子活性位點極易與H₂O、SO₂等雜質(zhì)氣體大面積接觸而發(fā)生中毒失活的現(xiàn)象。因此，研究人員重點致力于提高單原子Pt催化劑在VOCs催化燃燒領(lǐng)域的耐毒性研究。特別是含水工況下，單原子Pt基催化劑極易失活，限制了它的應(yīng)用。

圖1.?單原子Pt₁/CeO₂@SiO₂催化劑的AC-HAADF-STEM圖和XAS圖

近日，中國科學院蘭州化學物理研究所精細石油化工中間體國家工程研究中心唐志誠研究員團隊提出了一種超薄SiO₂殼層輔助策略，即在Pt₁/CeO₂表面構(gòu)建一層超薄SiO₂殼層，在通水過程中會產(chǎn)生Pt-O-Si活性界面，不僅實現(xiàn)了對Pt單原子的限域錨定和分離，而且有助于促進H₂O分子在該活性位點的活化，形成活性氧物種，從而顯著提升含水工況下催化劑的VOCs低溫氧化活性。

圖2.?含水工況下新活性氧物種的產(chǎn)生和催化反應(yīng)機理

前期研究工作也證明（Appl. Catal. B: Environ. Energy,2024,346,123779;Appl. Catal. B: Environ. Energy,2024,345,123687;Appl. Catal. B: Environ.,2024,343,123482;J. Catal.,2022,412,42-58），水的引入會與貴金屬之間發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移，進而產(chǎn)生活性較低的M-(OH)x或抑制活性中心，最終導致催化劑中毒。在此基礎(chǔ)上，研究人員借助系列原位表征技術(shù)，創(chuàng)新性地發(fā)現(xiàn)超薄SiO₂殼層限域的單原子Pt₁/CeO₂催化劑中，由于核殼界面處局部電子結(jié)構(gòu)的變化助力了H₂O和O₂發(fā)生質(zhì)子化作用并生成新的活性氧物種，有效增強Pt₁/CeO₂@SiO₂催化劑的抗水性，在含水條件下單原子Pt的氧化活性顯著提升。

相關(guān)成果近期以“Silica-assisted Pt₁/CeO₂ single-atom catalyst for enhancing the catalytic combustion performance of VOCs by inducing H₂O activation”為題發(fā)表在Applied Catalysis B: Environment and Energy (Appl. Catal. B: Environ. Energy,2024,354,124152,https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124152)上。

該工作得到了國家自然科學基金面上、中國科學院西部之光、甘肅省重點研發(fā)計劃、甘肅省自然科學基金、蘭州市人才創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)等項目的支持。