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科研進展

蘭州化物所二氧化碳原位捕集和催化轉(zhuǎn)化研究獲新進展

發(fā)表日期:2023-03-06來源:蘭州化學(xué)物理研究所放大 縮小

  在國家“雙碳”戰(zhàn)略背景下,將二氧化碳(CO2)直接催化轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品具有“碳減排”和“碳增匯”的重要意義。

  中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室均多相融合課題組一直致力于CO2催化活化和定向轉(zhuǎn)化合成精細化學(xué)品的研究(Nature Commun., 2019, 10, 2599;Chin. J. Catal. 2019, 40, 1141; ACS Sustainable Chem. Eng., 2017, 5, 5758; Chem. Commun., 2014, 50, 189; Chem. Sci., 2014, 5, 649; Chem. Commun., 2014, 50, 13521),成功創(chuàng)制出Pd/CuZrOx、Pd/Al2O3-NR-RDPd/C以及CuAlOx等多相催化材料。

  通過CO2和環(huán)氧化合物的環(huán)加成反應(yīng)合成環(huán)狀碳酸酯是一種有效且可持續(xù)的化學(xué)固定CO2策略。環(huán)狀碳酸酯廣泛應(yīng)用于工業(yè)塑料合成、鋰離子電池電解質(zhì)、燃料添加劑、綠色試劑、精細化工生產(chǎn)等領(lǐng)域。因此,CO2轉(zhuǎn)化為環(huán)狀碳酸酯的研究受到了廣泛關(guān)注。目前,該反應(yīng)大多采用高純度的CO299.99%),但CO2提純過程能耗和成本高、運輸和儲存難。因此,從可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境保護的角度出發(fā),通過將煙道氣中的CO2原位捕集和轉(zhuǎn)化,是非常有前景的研究領(lǐng)域。

圖一、煙道氣中CO2與環(huán)氧化合物環(huán)加成反應(yīng)

  近日,該課題組開發(fā)了一種以PP1,4Br/ZnCl2為催化劑,通過將煙道氣中CO2捕集與環(huán)氧化合物原位環(huán)加成反應(yīng)相結(jié)合的技術(shù)手段,實現(xiàn)了環(huán)狀碳酸酯高效合成。雖然煙道氣成分復(fù)雜,CO2濃度低(19.4 vol%),但PP1,4Br/ZnCl2體系表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,在溫和條件下環(huán)碳酸酯的收率可達98%(圖一)。PP1,4Br/ZnCl2具有良好的可回收性、穩(wěn)定性和耐水性。在PP1,4Br/ZnCl2體系中,即使整個體系的水分含量從1.48 wt%增加到6.98wt%時,收率也沒有明顯變化(圖二)。進一步研究發(fā)現(xiàn),在特定的條件下反應(yīng)時,體系中CO2殘留量可以降低到600ppm以下,同時環(huán)狀碳酸酯可取得較高的收率(圖二)。

圖二、 PP1,4Br/ZnCl2的耐水穩(wěn)定性研究(a),煙氣中CO2與環(huán)氧化物環(huán)加成反應(yīng)的放大反應(yīng)(b-d)

  上述研究為CO2原位捕集和催化轉(zhuǎn)化提供了思路。同時,在CO2用和綠色化工中具有廣闊應(yīng)用前景。該研究工作以“In situ CO2 Capture and Transformation to Cyclic Carbonate Using Flue Gas”為題在線發(fā)表在Green Chemistry (https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/gc/d2gc04757h)上。中國科學(xué)院大學(xué)碩士生馬海英為論文第一作者,石峰研究員為通訊作者。

  以上工作得到了國家自然科學(xué)基金,中科院和甘肅省自然科學(xué)基金的支持。

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